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Resonant X-ray scattering probes electron transfer in TiO2 nanoparticles

Advances in experimental methods based on synchrotron radiation make it possible to obtain new insights on the structure and properties of nanostructured materials.

Authors

L. Amidani , A. Naldoni, M. Malvestuto, M. Marelli, P. Glatzel, V. Dal Santo, F. Boscherini, Angewandte Chemie Int. Ed. 54, 5413 (2015). DOI: 10.1002/anie.201412030

Abstracts

Advances in experimental methods based on synchrotron radiation make it possible to obtain new insights on the structure and properties of nanostructured materials. We have recently applied Resonant Inelastic X-ray Scattering (RIXS) with differential visible illumination to study charge transfer processes in Au-TiO2 nanoparticles (NPs), using the ID26 beamline of the European Synchrotron Radiation Facility in Grenoble, France (www.esrf.eu).

TiO2, especially in the form of NPs, is intensely studied for light – induced water splitting (photocatalysis). While it has many attractive properties a limitation arises from the rather high band gap which limits the fraction of the solar spectrum it can absorb. Adding Au NPs to the system is known to improve the photocatalytic efficiency. While this is linked to the excitation of a surface plasmon resonance in the Au NPs a comprehensive explanation of origin the improved efficiency is lacking. We demonstrate that following illumination hot electrons are transferred from Au to TiO2 and give rise to long lived (> µs) charges on the oxide surface on defective Ti sites. The presence of chemically active, long-lived excited states at the surface is thus a key aspect to understand the photocatalytic activity.

DIFA authors: F. Boscherini and L. Amidani

Sommario

Gli avanzamenti nei metodi sperimentali basati sulla radiazione di sincrotrone permettono miglioramenti radicali nella conoscenza della struttura e le proprietà dei materiali nanostrutturati. Abbiamo recentemente applicato Resonant Inelastic X-ray Scattering (RIXS) con illuminazione visibile differenziale per studiare i processi di trasferimento di carica in nanoparticelle (NP) di Au- TiO2, utilizzando la beamline ID26 dello European Synchrotron Radiation Facility a Grenoble, Francia (www.esrf.eu).

Il TiO2, specialmente in forma di NP, è molto studiato nel campo della fotocatalisi. Questo materiale ha molte proprietà vantaggiose ma una limitazione deriva dal valore relativamente elevato della banda proibita, che limita la frazione di spettro solare che può assorbire. È noto che l’aggiunta di NP di Au al sistema migliora l’efficienza della fotocatalisi. Benché è ragionevole che un contributo a questa migliorata efficienza sia legata alla eccitazione nel Au della risonanza plasmonica di superficie, manca una spiegazione complessiva. In questo lavoro abbiamo dimostrato che l’illuminazione visibile induce un trasferimento di elettroni energetici dal Au al TiO2 e dà luogo a cariche con elevata vita media (> µs) localizzate sulla superficie dell’ossido su siti difettivi di Ti. La presenza di queste cariche gioca un ruolo chiave nel processo fotocatalitico.

Autori DIFA: F. Boscherini and L. Amidani